Situato nella dimora d'esilio di Carlo Cattaneo, l'ASL presenta una vasta raccolta di manoscritti cartacei e membranacei, stampe iconografiche, fotografie, libri e periodici. I fondi documentari comprendono le carte prodotte dal patriziato e dall'amministrazione comunale, i fondi del vecchio Ospedale di Santa Maria, del vecchio Tribunale distrettuale, degli ex comuni di Brè-Aldesago e Castagnola (fusisi con Lugano nel 1972) e numerosi fondi privati. L'intero archivio, senza contare le 127 pergamene e gli oltre 1500 manoscritti in libro o volume, è costituito da ca. 2000 scatole contenenti più di 500 mila documenti singoli. La sezione iconografica conta decine di migliaia di esemplari ed è costituita da fotografie, incisioni, carte geografiche, disegni planimetrici e alcuni dipinti e disegni originali. Di particolare interesse il fondo del fotografo luganese Vincenzo Vicari (1911-2007), comprendente più di 100'000 scatti, e le opere dell'artista Alfredo Veronesi (1880-1961).